多孔超薄石墨相氮化碳纳米片:高效光解水制氢

环境污染和能源短缺是当今世界面临的两大主要问题。目前人类所依赖的主要能源依然是日渐枯竭的煤、石油、天然气等不可再生资源,且这些传统化石能源的燃烧会产生大量碳、氮、硫氧化物,进一步加剧了环境污染。因此,寻找开发绿色可再生的新能源具有重要的现实意义。太阳能作为一种清洁、无害的可再生能源,是人类最宝贵的财富。太阳每天向地球辐射的能量高达173000TW,每秒钟照射到地球上的能量相当于500万吨煤释放的能量。但是人们对太阳能的开发和利用却极为有限。氢气是21世纪最为理想的能量载体,作为一种清洁能源,它燃烧产生的热量是除核能之外最高的。近年来人们一直不断尝试如何更好的开发和利用氢能,其中利用太阳能进行光催化分解水制氢得到了人们的广泛关注。作为一种非金属有机半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有廉价易得、安全无毒、物理化学性质稳定以及合适的能带结构等优点,是较理想的可见光催化剂。但是通常所制备的体相g-C3N4的比表面积较小,光生电子和空穴的复合率较高,限制了其在光催化领域的应用。因此,如何进一步提高石墨相氮化碳的可见光光催化制氢活性是一个亟待解决的课题。

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东北师范大学邢艳教授以及中科院长春应化所宋术岩教授课题组通过在空气下长时间的热氧化刻蚀体相氮化碳(CNB)制备了具有疏松多孔结构的超薄g-C3N4纳米片(CNHS)。由于g-C3N4具有类似石墨的层状结构,层与层之间通过范德华力相连。通过在空气下高温热氧化刻蚀,可以克服层间范德华力,将体相g-C3N4(CNB)剥离为g-C3N4纳米片(CNS)。此外,由于g-C3N4的制备是一个热诱导聚合的过程,导致其基本组成单元melem的热稳定性存在一定差异,因此,进一步延长煅烧时间,部分热稳定性差的melem单元氧化分解,从而产生大量的层内孔。与体相CNB和CNS相比层内孔的出现可以进一步增加g-C3N4的比表面积和活性位点,产生新的活性边缘,加快其光生电子和空穴的传导速率。因此,所制备的CNHS在光解水制氢以及污染物降解中都表现出了卓越的催化性能,在可见光照射下,其产氢速率相比于体相CNB和CNS分别提高了22.24和2.57倍。此外,这种对纳米结构的自修饰策略可以从根本上改善g-C3N4的基本电子结构,无需引入异质组分,从而使CNHS具有更加稳定、持久的光催化活性。该项工作为进一步提高g-C3N4光催化剂的性能提供了新的思路。相关工作已发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201601273)上。