杂化离子液体电解质原位钝化金属锂负极

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金属锂具有高的比容量(3860 mA h g‑1)和低的还原电位(相对标准氢电极为 -3.04 V)。以金属锂为负极的金属锂二次电池是一种非常有应用潜力的高能量密度储能器件。制约金属锂二次电池实际应用的主要问题是充放电过程中金属锂的不均匀沉积和剥离,及金属锂与电解液间的副反应。金属锂不均匀沉积和剥离会产生大量锂枝晶,带来极大的安全隐患。金属锂与电解液的副反应产生固态电解质界面(SEI)膜,在金属锂的不均匀沉积和剥离过程中,SEI膜不断的破裂与再生,消耗金属锂与电解液,降低金属锂的沉积效率,最终导致金属锂负极的严重腐蚀消耗、电解液的耗尽以及金属锂电池的失效。

近期,中国科学院化学研究所郭玉国研究员课题组利用杂化离子液体电解质原位钝化金属锂负极,增强SEI膜的稳定性,显著提高金属锂的沉积效率,减少循环过程中锂枝晶的产生及对金属锂负极的腐蚀消耗,改善金属锂二次电池的循环稳定性。该杂化离子液体电解质由醚类溶剂、吡咯烷类离子液体及双三氟甲烷磺酰亚胺锂组成。低黏度醚类电解液的加入有效降低杂化电解液的黏度,并提高其电导率。研究表明,锂盐的浓度和吡咯烷类离子液体存在着协同作用,能够有效提高金属锂的沉积效率。优化后的杂化离子液体电解质具有高的锂沉积效率及循环稳定性(在金属锂和铜组成的半电池测试中,经过360个循环,金属锂沉积效率仍高达99.1%)。在金属锂负极和磷酸铁锂组成的金属锂二次电池中,金属锂的表面始终被吡咯烷类离子液体修饰,有效提高金属锂表面SEI膜的稳定性,减少了电解液与金属锂的副反应,有效抑制了锂枝晶的生长。因此,使用杂化离子液体电解质的金属锂二次电池经过100个循环后,金属锂负极并没有明显的腐蚀消耗及锂枝晶生长的现象。

该原位钝化金属锂负极的理念及方法为解决金属锂负极问题提供了一种新的思路,对金属锂电池的发展具有重要意义。相关工作已发表在Advanced Science (DOI: 10.1002/advs.201600400)上

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