单层磷烯中基于维度控制的光致发光增强

生活中各种光电器件的实际性能,包括发光二极管、光检测器等,都与制造他们的材料性质息息相关。近年来,磷烯(单层形态的黑磷)由于其独特的性质受到了广泛关注。这些性质主要包括其在可见-红外区段的光致发光,填补了无能隙石墨烯和大能隙过渡金属二硫属化合物之间的空白区域。同时,由于黑磷晶体的特殊的褶皱结构,磷烯本身具有高度各向异性,从而使得其中形成的激子(由一个电子和一个空穴形成的准粒子)也具有高度的各向异性。在磷烯的二维结构中,激光激发的激子被近似束缚于一维空间,从而表现出截然不同的优越性质。

也正是由于磷烯中的激子只能沿特定方向移动、近似被束缚于一维空间,它们更容易与局域的缺陷等碰撞,从而限制它们的量子发光效率。然而,研究表明,通过捕获激子并快速弛豫将它们转变为光子,部分局域点缺陷也可以作为零维的光致发光中心。在半导体加工中,这种局域的点缺陷可以通过辐射、氧化或者物理吸附的方式注入到半导体材料中;特别地,由于二维材料具有很大比表面积,通过加工基底来为二维材料和基底之间注入界面缺陷的方法更为可行。

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澳洲国立大学工程学院卢曰瑞课题组通过等离子体辅助化学气相沉积在表面镀金的硅基片上沉积富含氧的点缺陷的二氧化硅层,并成功将磷烯转移到这一基底上。通过与转移到普通热氧化二氧化硅-硅基底上黑磷的光致发光谱进行对比,发现转移到富含氧缺陷基底上的磷烯除了在700纳米左右的自由激子峰之外,在920纳米左右出现了一个新的更强的光致发光峰。通过对这一新出现的920纳米左右的光致发光峰进行角分辨光致发光谱测试,发现它和自由激子峰有相同的周期,结合理论分析,确定它源自自由激子局域在氧的点缺陷后的光致发光。同时,参考Miyauchi等人对碳纳米管局域激子峰的分析,文章作者计算得出局域激子的量子发光效率是自由激子的约33.6倍。在二维的磷烯上自由度被限制在一维的激子在被氧的点缺陷局域在零维之后,它们的量子发光效率得到很大幅度地增强。同时,这种存在于磷烯中的二维-一维-零维混合体系为研究多体相互作用提供了理想的平台。

相关论文发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201505998)上,论文第一作者为澳洲国立大学工程学院学生许人静和杨炯。