本征点缺陷在Mg2X (X = Si, Ge, Sn)基热电材料中的重要角色

热电转换技术利用热电半导体中载流子、声子的传输特性,实现热能与电能的直接相互转化,在新能源技术中占有十分重要的地位。Mg2X (X = Si, Ge, Sn)基热电材料因其绿色无毒、原料储量丰富、价格低廉、性能优异(热电优值zT > 1)成为最具潜力的中温区热电材料之一。该材料的性能优化一直集中于,通过形成固溶体实现能带收敛提高功率因子同时降低热导率。近期有研究指出可通过调节材料的本征点缺陷(包括间隙和空位缺陷)提高Mg2X体系的热电性能。然而,对于该材料的本征点缺陷形成及其相互作用却鲜有深入研究。

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浙江大学材料学院赵新兵教授、朱铁军教授及博士生刘晓华等对Mg2X基热电材料中的本征缺陷及其对热电性能的影响进行了系统地理论和实验研究。他们近来与上海大学张文清教授、杨炯教授和席丽丽副研究员合作,利用第一性原理结合热力学方程计算了Mg2X基材料中的本征缺陷形成能及缺陷浓度,确定了Mg2X基材料中Mg间隙与Mg空位是最主要的两种缺陷存在形式,其决定了材料的载流子浓度。同时合理解释了Mg2X三化合物本征传导类型各异的原因。通过计算能带及差分电荷密度图,发现间隙Mg原子与晶格Mg原子共享电子,改变了电荷密度分布,可在导带底形成类缺陷能级,对电子传输有贡献。由于本征缺陷受Mg化学势影响,可通过调节材料的化学组分,调控本征缺陷,从而利用点缺陷优化Mg2X基材料的热电性能。

相关论文在线发表在Advanced Electronic Materials(DOI: 10.1002/aelm.201500284)上。