六方氮化硼上单层二硫化钼的合成及其光学品质改善的物理机制研究

单层二硫化钼(MoS2),是一类具有新颖光学、电学性质的二维半导体材料,一经发现即受到人们的广泛关注。MoS2块体,则是一类层与层之间以较为微弱的范德瓦尔斯力结合,层内以较强共价键相结合的具有多层结构的材料。当MoS2的厚度减至单层,它会从间接带隙半导体转变为直接带隙半导体(禁带宽度约为1.85 eV),其晶格结构具有六方对称性,能带会出现两组不等价的能谷K与K’,从而提供了一种新的自由度:谷自由度。单层MoS2的出现,为新奇物理性质研究与新型光电器件制备领域开辟了新的空间。

化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition,简称CVD),是获得大面积单层MoS2的有效手段之一。采用CVD方法生长单层MoS2,常用的衬底是表面覆盖有均匀厚度SiO2层的Si衬底。由于SiO2表面存在大量的悬挂键和陷阱态,将会对MoS2进行电学掺杂——这在低维材料中尤为显著。具有类似石墨层状结构,被誉为“白色石墨”的六方氮化硼(h-BN),表面电荷态较少具有良好化学惰性,且与MoS2晶格失配较小(约为1.4%)。在现有的、为数不多的关于以h-BN为衬底合成MoS2的相关科学报道之中,h-BN材料一般是通过低产量的机械剥离法获得,或者是以化学性质活泼的硼烷氨作为CVD方法的生长源来合成获取。h-BN衬底上合成的单层MoS2,其光致荧光(PL)信号的增强现象曾被报道,但关于该现象的物理机制的研究始终没有明确的结论。Smalldailun

北京大学物理学院戴伦教授及其研究团队,在h-BN衬底上单层MoS2的合成及其光学品质改善的物理机制研究方面取得重要进展。他们设计并实现了一种简单、高效且安全性高的方法,在h-BN衬底上成功生长出单层MoS2。相较于常规的SiO2/Si衬底,生长于h-BN衬底上的单层MoS2,其光学性能得到了显著提升。基于多层薄膜结构的光束传播模型,他们以h-BN厚度和荧光发射波长为参量,计算了光致荧光的信号强度。结果显示,在实验所用的h-BN厚度条件下,多层膜干涉效应不会带来实验所观测到的明显的荧光增强。因此,他们认为,MoS2光学品质得到改善的原因是由于h-BN对MoS2相对较弱的掺杂。此外,实验结果表明,相比在SiO2/Si衬底上生长的单层MoS2,在h-BN衬底上生长的单层MoS2的拉曼特征光谱中,与平面内原子振动相关的E2g模式峰位无明显变化,而与垂直于平面的原子振动相关的A1g模式峰位出现向高频方向移动的趋势。并且,E2g模式与A1g模式信号强度比明显减小。这些现象进一步支持了他们有关在h-BN衬底上生长的单层MoS2掺杂较弱的结论。该研究成果发表在Small(DOI: 10.1002/smll.201502141)上。