利用电化学栅极调制MoS2/石墨烯范德华异质结的激子态行为

BO@1~)TE7F2PD_`G]K61I}H       利用异质结结构调控半导体的激子态行为,包括激子的产生、转移、分离及复合等,在物理机制研究及光电器件应用上均具有重要的研究价值。相比于传统的半导体异质结,由二维材料组成的范德华异质结构无需满足界面处晶格匹配的要求,且制备方法简单,是研究异质结激子态行为的理想体系。例如,在type-II范德华异质结构界面处光生电子或空穴的转移速度高达50fs,而且会导致层间激子态形成(其寿命要比层内激子长得多)。范德华异质结构激子态行为与异质结载流子浓度以及界面处能带排列有关,而如何调制这两个因素来改变异质结构光致发光行为尚未有报道。哈尔滨工业大学材料学院甄良教授、徐成彦教授及其研究团队通过构建单层MoS2/石墨烯异质结构体系,以溶胶电介质作为栅极,系统研究了MoS2与石墨烯界面处的能带排列以及MoS2中载流子浓度对MoS2/石墨烯异质结光致发光性能及激子态行为的影响。

        通过调节栅极偏压,单层MoS2中性激子与负激子的强度调控范围高达200以上,激子的结合能发生了约40meV的偏移。利用异质结器件电势分布模型计算了MoS2载流子浓度的变化,同时通过第一性原理计算了不同偏压下MoS2与石墨烯界面处的接触势垒,我们推断,MoS2载流子浓度及界面处势垒引起的激子层间弛豫行为共同决定异质结的光致发光行为。为了进一步验证推断,通过引入自组装单分子层(SAMs)控制MoS2与石墨烯界面处的接触势垒,发现在负向偏压下,MoS2中载流子浓度的变化决定异质结构的激子态行为,而在正向偏压下,MoS2与石墨烯界面处接触势垒决定异质结构的激子态行为。该研究工作首次阐明了范德华异质结构中影响激子态行为的因素,有利于进一步理解范德华异质结构中电子-电子多体作用及界面处能带排列对其光学性能的影响,为设计新型光电器件奠定了基础。相关结果发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.201503131)上