AuPd-MnOx/MOF-石墨烯:高效甲酸室温制氢用催化剂

近年来,甲酸作为绿色安全的液态储氢材料引起了人们越来越多的关注,其研究热点多集中在设计高性能催化剂实现甲酸于温和条件下的高效制氢。甲酸制氢用催化剂多由贵金属组成,然而较高的成本和稀缺的资源限制了贵金属催化剂的大规模应用。此外,选择合适的催化剂衬底对于催化活性的提升至关重要,其中,金属有机骨架(MOF)和石墨烯(rGO)因各自结构方面的特点被广泛应用于衬底材料。然而,将功能化的纳米颗粒生长在MOF-rGO双衬底上并将其应用于催化至今为止鲜有报道。 

吉林大学材料科学与工程学院蒋青、鄢俊敏等人用简捷的湿化学法制备出生长在ZIF-8-rGO双衬底上的AuPd-MnOx纳米复合物。其作为甲酸分解脱氢催化剂时表现出了非常优异的催化性能,在室温下其转化率(TOF)为382.1 h-1,该值为目前常温异相催化无添加甲酸制氢的最高值。另外,MnOx这种非贵金属氧化物的添加一定程度上减少了贵金属的用量,从而降低了催化剂的成本。AuPd-MnOx/ZIF-8-rGO所表现出的优异的催化性能主要得益于以下几方面因素:(1) ZIF-8-rGO双衬底可以有效降低金属活性纳米颗粒的尺寸(小于3纳米)且提高颗粒分散度,从而有利于催化活性的提高;(2)加入Au、MnOx及双衬底之后,有更多的电子向Pd转移,电子结构改善了的Pd能进一步提高其催化活性;(3)金属纳米颗粒与双衬底之间的强相互作用也能促使催化活性的提升。

作者制备的这种相对低价但高效的异相催化剂有望进一步推动甲酸作为储氢材料的实际应用进程。此外,这一新材料的制备方法还可推广到其他以MOF-rGO为双衬底的纳米结构材料的制备上。相关研究结果近期发表在Advanced Energy Material, 2015, DOI: 10.1002/aenm.201500107上。Untitled