缺陷化学方法提高热电性能

AFM

图1.(a) 计算所得Mg空位浓度与Sb掺杂量的关系图;(b)Mg2Si0.4Sn0.6- xSbx ( x = 0.02, 0.11, 0.12, 0.27, 0.38) 系列样品的热电优值

浙江大学材料系赵新兵教授、朱铁军教授及其研究团队在Mg2(Si,Sn)固溶体中利用点缺陷化学的方法提高其热电性能的研究取得重要进展。

热电材料是利用热电效应可直接实现热能与电相互转换的能源材料,提高已有材料的热电性能及开发高性能的新型热电材料被视为解决目前能源危机的有效手段之一。一直以来,材料缺陷对于材料的物理、化学性能都有着显著影响,因而是材料研究的重要课题。近年来,材料缺陷对热电材料中电、声传输的影响也日益受到关注,并有望被用以调节、提高材料的热电优值。Mg2(Si,Sn)固溶体因原材料绿色无毒、储量丰富,性能良好等特性,被认为是很有潜力的中温热电材料。在Mg2(Si,Sn)固溶体中,主要存在着三种点缺陷,Si/Sn位掺杂,Mg空位及间隙Mg。一般认为,Si/Sn位N型掺杂、间隙Mg起施主作用,可以提高电子浓度。Mg空位在起受主作用的同时,也是声子散射中心,可用以降低热导率。但是长期以来并没有研究能同时有效的调节这三种点缺陷来进一步提高Mg2(Si,Sn)固溶体的热电优值。

浙江大学材料系赵新兵教授、朱铁军教授及其研究团队通过分别独立控制Sb的掺杂量及Mg的剂量来调节Mg2(Si,Sn)固溶体中各缺陷的浓度。利用缺陷化学原理并结合热电传输原理深入研究了三种点缺陷的相互作用。研究结果发现,Sb掺杂在低浓度时为施主可提高载流子浓度,而在高浓度(>10%)时,可促进Mg空位的形成,且通过调节Sb的量可有效控制Mg空位的浓度。Mg空位可进一步降低Mg2(Si,Sn)固溶体的热导率,而间隙Mg可优化材料的载流子浓度。实验结果在750K得到最高热电优值为1.1,表明缺陷化学方法可有效提高Mg2(Si,Sn)固溶体的热电性能。该研究也表明缺陷研究在热电领域具有重要意义。

相关工作得到了国家科技部973计划,国家自然科学基金,教育部新世纪优秀人才,教育部创新团队以及浙江大学硅材料国家重点实验室的资助。