构建电荷传输通道提高氧氮化物光阳极的光电化学水分解性能

Figure光电化学水分解电池能够将太阳能转化为清洁可储存的氢气,目前引起了众多研究者的关注。p/n叠层双光子结构是一种具有应用前景的光电化学水分解电池构型。在p/n叠层光电化学水分解电池中,产氧反应与产氢反应分别发生在n型半导体光阳极与p型半导体光阴极的表面。目前制约p/n叠层光电化学水分解电池应用的瓶颈是缺乏高效、稳定的光阳极,因此,发展高性能的光阳极材料是目前的研究热点之一。氧氮化物半导体(如LaTiO2N,SrNbO2N,BaTaO2N) 拥有合适的带隙以及能级位置,因而是一类极具研究价值的光阳极材料。但是目前氧氮化物光阳极中体相内及表面电子-空穴复合严重,导致其水分解性能较差。

通常认为光阳极中空穴的扩散长度短,是导致光阳极电荷分离效率低的主要因素,因此目前的研究集中在如何减小光阳极薄膜颗粒尺度以缩短空穴迁移距离。然而,光阳极薄膜颗粒的不恰当纳米化会导致光生电子在传输至导电基底的过程中受到的散射作用增大,使得电子传输变差,严重降低了光阳极的电荷分离效率。因此,要实现高性能的光阳极,其相应的薄膜构型要既能缩短空穴传输至电解液的距离又能建立电子快速传输至导电基底的连续通道,这对于薄膜本身的性质有一定的要求。南京大学固体微结构国家实验室邹志刚教授、李朝升教授及其研究团队构建了结晶性好、晶界密度小、三维交联、多孔结构的LaTiO2N光阳极,大幅度提高其电荷分离效率。在模拟太阳光(AM 1.5 G,100 mW cm-2)照射下,LaTiO2N光阳极的饱和光电流值达到了6.5 mA cm-2,1.23 V(相对于标准氢电极电势)偏压下的光电流值为4.45 mA cm-2。该研究工作为其它氧氮化物光阳极性能的提升提供了启示,有望进一步促进氧氮化物光阳极在太阳能转化制氢方面的应用。相关结果发表在Advanced Functional Materials上。

相关工作得到了国家科技部973计划、江苏省高校优势学科、国家自然科学基金以及教育部新世纪优秀人才的资助。