光催化剂纳米结构调控:尖端边缘促进光生电荷分离

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通过调控石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂的纳米结构,可以改善催化剂的光吸收和表面反应动力学行为,并抑制光生载流子重新复合,进而提高光催化过程效率。迄今,人们已研制出一系列具有特殊纳米结构的g-C3N4,如介孔g-C3N4、有序介孔g-C3N4、g-C3N4 纳米棒、纳米片和空心球等,这些纳米结构使g-C3N4光解水产氢活性提高 2-8倍,有效推动了g-C3N4基光催化材料的发展。然而,这些纳米材料的表面结构还相对“封闭”,还不能有效促进反应底物的传质扩散和克服π共轭体系中光生载流子迁移率低、复合严重等缺点。因此,还有必要进一步调控g-C3N4的微观结构,充分发挥纳米多级结构的优越性,挖掘g-C3N4光催化潜力。

最近,福州大学光催化研究小组结合g-C3N4空心球和纳米薄片的结构特点,以KCC-1介孔二氧化硅为模板剂,制备出表面结构高度“敞开”、类玫瑰花状的g-C3N4介孔球(NS-g-C3N4)光催化剂。相比于传统的纳米结构,NS-g-C3N4高度“敞开”的多级纳米薄片结构不仅可以有效优化催化反应中的传质扩散过程,更为重要的是纳米薄片的尖端边缘可以发挥类似金属导体的“尖端放电效应”,加速π共轭体系中光生载流子界面迁移和分离,从而有效抑制光生电子-空穴对的重新复合。因此,NS-g-C3N4表现出优异的光催化性能,光催化产氢量子效率达到9.6 %。

该项研究得到了科技部973计划、国家自然科学基金等项目的资助。