具有高催化活性的十二面体纳米金的可控生长

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新加坡科技局材料工程研究院的韩明勇教授和高性能计算研究院的张永伟教授首次利用金属团簇(Au25)的去稳定化作用,实现了具有高催化活性的纳米金十二面体的可控生长。在其报道中,首先对金团簇的表面保护配体进行室温下选择性氧化并导致其在碱性水溶液中可控解离。随着Au25逐渐减小到Au11时,新的纳米晶生长模式被诱导,生长出五次对称的十二面体纳米金,即截角的五角双锥结构。有趣的是,所有十二面体中的十二个面均为高能的金{110}面,因此该多面体纳米金具有高催化活性并有望在纳米催化领域获得广泛应用。

该工作的意义也体现在通过分步的反应设计和密度泛函理论的模拟,呈现出从团簇到晶种,再到纳米金多面体的整个生长过程,并揭示出从团簇到纳米金十二面体的生长机制。这种实验研究和理论模型的结合也有效地提高了人们对成核过程及纳米晶生长机理的理解,并为特殊形状纳米晶的合成提供了新方法。同时,从团簇到多面体的生长经历了团簇的解离过程,对此的研究有助于理解团簇的稳定性和结构。近来的理论研究已经证明金硫的“staple”结构在稳定金硫团簇方面起到了关键的作用,然而实验上的证明却很少被报道。

近年来,随着金属团簇中原子数目精确控制的实现,越来越多的研究兴趣集中在金属团簇的基础研究和技术应用。尽管金属团簇作为新的功能材料已经被探索在检测和催化领域具有潜在的应用前景,但是目前还没有出现关于团簇作为晶种生产纳米催化剂的相关报道。一个重要的困难是在以前的工作中表面配体的去除不可避免的导致了团簇的聚集和沉淀。该工作实现了金团簇的可控去稳定,并成功制备出纳米多面体,无疑是金属团簇新的功能和应用方面极有意义的探索。另外,这种利用去稳定化团簇来生长纳米晶多面体的策略有望扩展到其它种类的金属团簇,去制备出一系列尺寸和形状可控的新颖纳米结构。

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