“开关”效应构筑磁性“功能岛”:壳核型高效Cr(VI)吸附剂

21世纪以来,随着国民经济的快速发展,Cr(VI)被广泛应用于冶金、采矿、钢铁制造、电镀行业、金属深加工、染料及纺织等行业中,是普遍存在的污染物。大量的含铬废水、粉尘、废渣排入环境中,对大气、水体以及土壤造成了严重的污染。我国对饮用水中Cr(VI)浓度要求为不得超过0.05 mg L-1,地表水中的浓度小于0.1 mg L-1,工业用水中的浓度小于0.25 mg L-1。科学研究发现,Cr(VI)具有很强的毒性和迁移性,可诱发癌症,具有潜在的致畸和致突变作用,是国际公认的三种致癌金属物之一,因此必须釆取有效措施将其从水中去除。大连理工大学化工学院、精细化工国家重点实验室陆安慧教授面向水质污染问题,带领其研究团队进行了细致的研究,设计合成了磁性纳米空心炭球,显著地提升了空心炭球对水中Cr(VI)的去除能力

微孔型空心炭球由于具有巨大的空腔体积、强的微孔吸附势、高比表面积和相对较低的密度,是一种理想的吸附材料。然而,壳壁中微孔孔道由于其极强的吸附势限制了空心炭球腔体的有效利用,阻碍了外部空间中吸附质向腔体内的输运和存储。如何解决这一科学难题成为吸附分离领域的研究热点之一。陆安慧教授团队基于聚合物对溶剂的“开关”响应特性,即溶剂对聚合物的溶胀-收缩作用,采用“开关”溶剂选择性的将功能离子(Fe3+)输运至空心聚合物球腔体内,随后利用炭热还原将腔体内Fe3+原位转化成纳米铁核(Fe/Fe3C),从而得到了壳壁为微孔型且腔体含磁“功能岛”的核壳型空心炭球。

研究结果发现,针对水中污染物Cr(VI)的脱除,这种磁性核壳型空心炭球吸附剂展示出优异的Cr(VI)去除能力(100 mg g-1)和较高的吸附速率(8766 mL mg-1 h-1),这主要是得益于:(1) 炭球微孔壳壁的强吸附势使空心炭球对Cr(VI)具有较强的富集能力;(2) 腔体内磁性“功能岛”可以为Cr(VI)提供吸附活性位,显著提高了腔体的利用率。此外,空心炭球腔体内磁“功能岛”的存在赋予样品磁响应特性,施加外磁场可实现吸附剂的分离回收,经进一步资源化处理可用于催化、能源转化等潜在应用领域。同时,磁性铁核被限定在空腔内部,微孔壳壁起到保护隔离作用,使其免受外界环境的影响而稳定存在,吸附分离后的样品仍具有较强的磁性。

上述研究是该课题组关于微孔型空心炭球功能化及应用研究的重要进展,对于炭材料的推广应用、空心球腔体利用以及交叉学科的发展具有重要意义。相关工作得到了国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金等基金资助。