第一原理计算助力石墨烯能带设计

本征石墨烯是具有狄拉克锥的半金属材料,能隙的打开将为有助于提高其开关比性能。有不少论文陆续发现能隙是否打开还与有序孔阵列的排布方式有关,例如孔之间的间距,晶格的取向是沿扶手椅还是锯齿形方向,孔的大小。然而,相关研究都是零碎的,甚至相互矛盾,无法得到一幅完整、清晰的物理图像,并且关于石墨烯排列有序孔的实验研究也未能确定孔整列的具体晶格取向。

近期,南京航天航空大学郭万林教授对石墨烯能隙“绘制”了一幅清晰的图像,他们首先考虑到碳管能隙打开取决于其晶格基矢是否为石墨烯基矢3的倍数,随后思考石墨烯有序孔阵列是否也有类似规律。在通过系统的第一原理计算和分析后,郭教授得到了非常简洁的、不同于碳纳米管的有序孔阵列基矢依赖的能隙规律。

郭教授的研究团队用了不到两周时间计算,初步发现能隙对有序孔阵列基矢的简单依赖规律:石墨烯有序孔阵列能隙打开取决于其晶格基失是否为石墨烯基失3的倍数。这一规律非常简洁、清晰。但给出令人信服的证明则花费了数月的时间。

郭教授阐述道:“研究进程中遇到的主要难点是如何解释这一简洁的规律。最直接的想法是考虑研究碳管能隙所用的能带折叠方法,但是我们很快就发现这种方法不适用于石墨烯有序孔阵列问题。进一步查阅分析文献,注意到一篇93年通过群论揭示蜂窝超晶格能隙与原胞特征的关系的论文,运用该文章的结论解释了我们的部分结果。最后,通过半经验的‘Clar sextet’分析,对全部石墨烯有序孔阵列的晶格取向-能隙关系给出了合理解释。”

本研究主要是郭万林教授指导博士研究生刘小飞(第一作者),并与张助华博士(第二作者)共同探讨完成,发现并严格证明了这个有趣的结果。刘小飞在发现初步规律、进行大量第一原理计算方面起到主要作用。

虽然郭教授的团队在理论计算上取得了突破,但他们更期待实验研究可以证实他们提出的规律。然而实验研究却存在较大的障碍,即如何制备区分晶格取向的石墨烯有序孔阵列。从计算研究的方面看,第一原理计算受限于计算量,仅仅揭示了3倍数这一定性结果,郭教授表示后续研究可以从紧束缚近似得到更多的数据,并给出石墨烯有序孔整列能隙大小的经验公式。

第一原理能够有效估计石墨烯体系的能带,是石墨烯以及类似二维晶体材料能带设计的利器。力(应变)与外场耦合调控石墨烯的能带将是重要方向,这对保持石墨烯高迁移率的情况下有效打开能隙十分重要。郭教授说:“目前,很多打开石墨烯能隙的方法会显著损害石墨烯本征高迁移率,解决好能隙与迁移率这个矛盾是研究难点与努力方向。”

Xu Guangchen About Xu Guangchen

MaterialsViewsChina专栏作者,同时为WILEY出版集团旗下的材料科学类期刊提供作者服务。