通过新型石墨烯-TiO2纳米复合材料实现常温常压下CO2的再生利用和C-C偶联

如何有效地解决人类与日剧增的能源需求与化石能源急剧耗竭的矛盾是人类所面临的重大问题。积极应对气候变化,探索稳定地控制大气中 CO总量的方案,是各国政府和科学家们的重大研究课题。

在目前提出的解决方案中,通过人工光合作用将二氧化碳有效转化为碳氢燃料是同时解决温室效应和能源危机的有效方法之一。人工光合作用即:在光催化剂作用下,通过太阳光的辐照和温和的反应条件(常温和常压),实现二氧化碳有效转化(CO2 + H2O→ 碳氢化合物 + O2)。开发新型高效的光催化材料,减少光生电子-空穴对的复合,是提高光催化效率和产物选择性的重要途径之一。

最近南京大学环境材料与再生能源研究中心的周勇教授团队采用一种新的原位同步还原-水解技术,在水和乙二胺混合体系中一步合成了石墨烯-TiO2的复合材料,该方法在氧化石墨烯还原为石墨烯的同时,将 TiO纳米颗粒原位、均匀的生长在石墨烯上。将该材料应用于光催化还原 CO体系,在光照条件下,可以将 CO还原成甲烷和乙烷。一方面石墨烯提高了电子-空穴分离速率和减少其复合几率,大幅度提高光催化效率;另一方面,由于乙二胺的还原作用,此方法产生的 TiO表面存在大量的 Ti3+, Ti3+有利于抑制·CH3中间产物与H+结合形成CH4。同时,石墨烯通过与 ·CH电子共轭作用,可以提供·CH3的吸附位点和化学反应位点,从而提高其稳定性,有利于 ·CH3之间通过偶联反应生成乙烷。光催化实验数据显示,乙烷在产物中的比例随石墨烯的增加而增加。

相对于高温C-C偶联技术,利用光催化技术,在常温、常压条件下实现 CO的 C-C 偶联可以显著节省能源并避免了高温下反应物的焦炭化。这些突出优势预示了该技术的潜在应用前景。

该研究结果新近发表于Adv. Funct. Mater.期刊(DOI: 10.1002/adfm.201202349),并得到审稿专家的高度评价。