Small Methods: 一步法控制合成双金属氢氧化物纳米薄片实现高效水分解产氧

目前,电催化水分解是实现高效能量转化最有前景的途径之一。然而其半反应之一的水氧化反应过程涉及4电子转移,缓慢的动力学和热力学过程限制该反应的发生,导致较大的过电势,较高的能量耗损和不佳的电催化性能。层状双金属氢氧化物(LDHs)是一种二维非贵金属材料,其层状结构层间间距大,催化剂与电解液接触时,较大的层间间距往往会形成较高的电化学活性表面积,其对于高效电催化水氧化有较好的应用前景。此外,LDHs材料的组成组分易调节。然而LDHs常是块状晶体材料,其层间堆叠现象严重,导致催化材料的电导率下降,电子传输缓慢及活性位点被堵塞等不利于电催化反应进行。

中山大学严凯教授课题组针对以上问题进行了深入细致的研究,开发出NiMn-LDHs纳米薄片,显著提升了NiMn-LDHs的电催化析氧(OER)活性,并通过理论和实验相结合的方法证明增强的电催化活性和稳定性与具有近乎最佳中间体(*OH和*O)吸附能的高暴露活性位点有关。相关成果发表在Small Methods上。该团队首先在室温环境下引用超声辐射协助,实现了一步合成超薄NiMn-LDHs纳米片。该法结合了溶液-基和固态-基反应的优点,如金属前驱体,原子和离子可直接相互作用。同时避免了块状LDHs剥离过程中所需的高成本,多步繁杂操作和引入有机插层试剂后造成的表层活性位点被遮蔽等不利条件。该法所制得的超薄NiMn-LDHs纳米片的电催化活性相较于由传统共沉淀方法合成的NiMn-LDHs提高了2倍,达到10 mA cm-2的电流密度所需的过电势降低了80 mV,同时在0.1 M NaOH电解液中也展现出极佳的稳定性。该工作随后结合了理论计算结果,证明了超薄NiMn-LDHs纳米片的电催化水氧化性能的大幅提高与高暴露的活性位点有关,更重要的是,暴露的活性位点具有近乎最佳的中间体(*OH和*O)吸附能。理论计算得到所制的超薄NiMn-LDHs纳米片在水氧化反应第2步的自由能与理论的1.61 eV十分接近。该工作为设计低成本,高效水氧化的电催化材料提供了一种新的思路。

相关工作题为“One-Step Synthesis of NiMn-Layered Double Hydroxide Nanosheets Efficient for Water Oxidation”在线发表在Small Methods上,DIO: 10.1002/smtd.201800344。该工作得到了国家科技部重点研发计划,国家自然科学基金,广东省科技计划,中山大学百人计划的资助。

 

 

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