无规则钯-金核壳纳米线高效电催化二氧化碳还原

因其在可持续能源储存和温室效应减缓中的巨大潜力,二氧化碳电化学还原转化技术已经被认为是一种重要的二氧化碳利用方法。其中,一氧化碳作为二氧化碳电还原的气相产物之一,可以作为众多化工过程的原料和助剂,因而备受关注。由于二氧化碳分子较为稳定,电催化还原过程又和氢气析出反应的竞争,因而开发具有较高催化活性和产物选择性的电催化剂是实现其大规模工业化应用的重要一环。

近日,香港科技大学邵敏华教授团队和南方科技大学谷猛教授团队合作,通过一步法自主装的方式合成了无规则的钯-金双元纳米线催化剂。这种高效催化剂可以在-0.6V实现94.3%的一氧化碳选择性以及22.7 A/g的质量活性。相比于钯纳米颗粒或纳米线,双元纳米线的催化性能有非常大的提升。通过原子级别的扫描透射电子显微镜表征技术,他们发现合成的无规则双元纳米线催化剂具有大量的晶界缺陷以及独特的核壳结构。纳米线由单个原子层的钯壳,以及钯-金合金的核所组成。结合电化学现场红外光谱技术以及密度泛函理论计算发现,晶界缺陷和核壳结构可以有效提升*COOH 中间产物的吸附强度,从而降低反应的过电势。此外,相比于纯钯纳米线,钯-金双元核壳结构可以有效提升*CO线性吸附的一氧化碳(COL)的比例。由于COL在所有*CO吸附结构中吸附强度最弱,因而可以有效提升CO的整体脱附速率,从而加快二氧化碳还有反应的动力学。该研究为高效二氧化碳电还原催化剂的开发和设计提供了新的思路。

相关论文以“Tuning Structural and Compositional Effects in Pd–Au Nanowires for Highly Selective and Active CO2 Electrochemical Reduction Reaction”为题发表在Advanced Energy Materials上(DOI: 10.1002/aenm.201802238)。

Speak Your Mind

*