Na2Fe2(SO4)[email protected]@GO: 低成本、高比能、长寿命钠离子电池正极材料

钠离子电池因其近乎取之不尽用之不竭的钠资源,被认为是大型储能装置的最优解决方案之一。然而,钠离子电池目前仍存在能量密度较和循环寿命有限等缺陷,严重限制了其在工业中的大规模应用。钠离子电池的性能较大程度上取决于正极材料的优劣。在众多钠电正极材料中,Na2Fe2(SO4)3作为一种优异的低成本铁基正极材料,具有电压高(3.8 V)、结构稳定、热稳定性好以及理论比容量大(121 mAh g-1)等优点,近年来引起广大科学工作者的广泛重视。不过遗憾的是,聚阴离子型Na2Fe2(SO4)3材料用作钠电正极时,通常存在循环稳定性差、能量密度不高等缺点。

(a) Na2Fe2(SO4)3@[email protected]的合成示意图;(b) 同步辐射XRD精修结果及示意图

为此,为了解决这个问题,澳大利亚卧龙岗大学超导及电子材料研究所的侴术雷教授课题组与温州大学化学与材料工程学院王舜教授课题组合作,建立了一种新颖的基于一步冻干煅烧合成的新方法,可控制备了一种氧化石墨烯紧密包裹的Na2Fe2(SO4)3复合材料。这种氧化石墨烯紧密包裹的聚阴离子型[email protected]@GO复合材料用作钠电正极时,呈现高达3.8 V的可逆充放电平台、400Wh/Kg的能量密度及约90%理论值的储钠容量。GITT测试表明Na+的表观扩散系数达10-11 cm2 s-1,使[email protected]@GO正极呈现优异的倍率和长循环性能。例如,在0.2C及5C电流密度下,循环800圈后容量保持率仍有90%及80%。更重要的是,原位XRD和PPMS测试证实,[email protected]@GO正极材料具有C2/c 空间群,高达3.8V的可逆充放电电压主要由共边的 [Fe2O10] 二聚体结构提供,且电负性高的硫元素将铁元素限制在高自旋状态,同时c轴方向的钠离子通道方便钠原子快速的扩散。结合量化计算表明,[email protected]@GO正极材料的晶格在首圈循环中会发生轻微的畸变,存在先前认为不能脱出的钠原子深度脱嵌的可能,这不但为进一步提升钠离子电池的能量密度开辟了新的途径,而且将大大加快低成本、长寿命、高比能钠离子电池的实用化进程。相关研究结果发表在 Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.201800944)上。

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