具有垂直有序微孔道的钙钛矿膜: 固态电解质结构设计新思路

全固态锂电池因兼具高的能量密度和高的安全性一直受到学界和产业界的广泛关注。全固态锂电池采用固态电解质作为锂离子传输介质来取代传统的液态电解质和隔离膜,高理论容量的金属锂(3870mAh/g)作为负极。其中,固态电解质是全固态锂电池的关键组成,决定电池电化学性能的优劣。在无机氧化物固态电解质材料中,钙钛矿型的Li3xLa2/3-xTiO3(LLTO)具备较高锂离子电导率、潮湿环境稳定、宽电化学稳定窗口、高断裂韧性以及便于加工等优点,而受到广泛关注和应用。然而,无机固体电解质与电极的固固接触界面存在较大的锂离子迁移阻抗,过厚的无机固态电解质导致长的锂离子迁移路径带来较大的电解质内部阻抗,这些都会影响全固态锂电池的电化学性能的发挥,进而阻碍其商业化应用进程。

近日,华南理工大学王海辉教授课题组通过相转化法成功构筑了一种非对称结构的钙钛矿固态电解质,其负极侧具有200 μm厚的超薄致密层,可以降低锂离子传输引起的内部阻抗;正极侧由于相转化的作用形成了具有垂直有序微孔道结构。与传统平板式LLTO电解质相比,这种非对称的具有垂直有序的微孔道电解质在保证电解质机械强度的同时大幅缩短锂离子在电解质中的传输路径,并有效增大电解质与正极材料的接触面积,使电解质与正极的界面阻抗降低了84%。这种固态电解质用于组装全固态锂电池可大幅提升电池的电化学性能,在0.05 C的电流密度下进行恒电流充放电条件下可放出127 mAh/g的比容量,循环50圈后容量保持率高达98%,且在0.2C和0.5C的电流密度下仍能放出95和16 mAh/g的容量。

该工作为固态电解质的结构设计提供了新的思路,且工艺流程成本低,易于大规模生产,对全固态锂电池的进一步发展起到了重要的推动作用。

相关论文在线发表在Advanced Energy Materials( DOI:10.1002/aenm.201801433)上,第一作者为华南理工大学博士生蒋周阳,通讯作者是华南理工大学王素清研究员和王海辉教授。

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