Advanced Materials:二维有序的表面褶皱图案

褶皱图案在日常生活和工业生产中随处可见。无序的褶皱对材料性能会产生不良的影响,而褶皱易于制备、快捷、灵敏、低成本的特点又使得其在材料物性表征、微纳制造、智能表面和柔性器件构筑等方面具备着独特的应用优势。因此大量的研究工作聚焦在将无序的褶皱调控成有序可控的微纳米图案,从而实现褶皱图案在科学和工程上的广泛应用。迄今为止,科研工作者可以通过各种方法在局部范围内很好地实现褶皱在一维方向的有序化,却始终无法控制褶皱在二维方向上的有序化,从而极大地限制了褶皱微纳米图案的发展。这主要原因就在于经典双层褶皱体系的应力在双层的界面区域集中,因而褶皱图案的形貌和应力分布在平面内(一维方向)的应力发展可以受到很好的约束,而在二维方向上就无法得到严格控制,如何制备二维有序的褶皱图案始终是一个难以突破的瓶颈。

 

上海交通大学化学化工学院姜学松和机械与动力工程学院张文明团队与美国劳伦斯伯克利国家实验室的Thomas P Russell团队进行合作,提出了一种利用聚合物薄膜的光控梯度交联反应来调控高分子薄膜内应力的策略,制备出在二维方向上严格有序的微纳米褶皱图案,解决了现阶段无法制备二维有序褶皱图案的瓶颈。建立了“有限约束边界褶皱”理论模型,阐明了有序褶皱的应力分布和演变过程。结合实验和理论模拟,揭示了梯度交联体系实现应力在二维方向上可控释放的普适性机制,实现了褶皱在二维方向的有序控制和连续以及非连续的复杂有序图案的免光刻直写,突破了目前无法在多维方向上控制应力有序分布的难题。

该研究先设计并合成了光敏的含蒽基团的聚合物,利用光聚合的漏斗效应构筑梯度交联的聚合物薄膜,体系自身产生以及吸收的热量诱导薄膜产生冷热收缩的应力,梯度交联的体系使得表面应力在垂直方向可控释放,从而实现对褶皱图案的二维有序控制,制备出可以严格复制光掩膜板图案的褶皱,经光掩模板曝光可以一步直写连续甚至非连续的二维有序规则图案,具有很高的保真度和可行性。利用有限元分析的方法对薄膜在光化学反应过程的应力变化进行了理论分析和模拟,揭示梯度化学交联反应导致薄膜内的应力梯度分布,这是实现有序褶皱的关键。该研究工作提出了通过化学交联反应对薄膜材料应力调控的新策略,实现了褶皱图案在二维方向上的长程有序化。与传统光刻技术相比,该方法可以一步得到图案,无需后显影,适应性广,突破了传统光刻的显影工艺限制。光敏聚合物易于设计性和多样化可以实现从宏观尺度到微米级,亚微米级甚至纳米级有序图案的制备。蒽基团的可逆交联反应可以动态调控应力场的释放和产生,从而实现表面图案的循环擦写,在光可擦写信息存储、显示和防伪等方面的具有一定的应用前景。

该研究结构以“Reversible Surface Patterning by Dynamic Crosslink Gradients: Controlling Buckling in 2D”为题发表在Advanced Materials (2018,1803463)上。(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201803463) 上海交通大学化工学院博士生侯鸿浩和机械学院博士后胡开明为本文的第一作者,两人均获得国家留学基金委的资助在美国加州伯克利国家实验室和加州大学伯克利分校进行合作交流,该研究成果得到了上海市重大项目和国家自然科学基金和国家留学基金委的资助。

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