全光谱利用:将表面等离激元增强电催化引入太阳能电池

量子点敏化太阳能电池由于其相对简单的制备工艺和设备要求,以及较高的理论光电转化效率,一度被称为高效廉价的新一代太阳能电池。人们针对量子点光吸收、捕光结构设计、载流子收集、电解液调制、对电极设计等来改善该电池的光电转化效率,但其值依旧原落后与理论值(44%)。其原因在于光生载流子电荷产热和太阳光谱不完全吸收而造成的热力学损失。对于单组分量子点,过度的降低其带隙会造成开路电压损失,从而降低电池性能,例如6.9纳米的InAs量子点光吸收边可延伸至1365纳米,但当其带隙低于1.2eV时测不到入射光子-电子转化效率。因此,基于细致平衡理论指导的能带工程多结p-n结设计已被用来超越Shockley-Queisser极限。通过引入量子点共敏化(如CdS/CdSe量子点)和多组分合金量子点(如CdSexTe1-x,CuInS2,CuInSe2和CuInSe1-xSx量子点),人们将量子点敏化太阳能电池效率明显提升。目前最高效率(11.6%)的CuZnInSe量子点可将吸收边拓宽至1000纳米,假设能量高于此的太阳光已全部利用,仍有约26%的太阳光能量不能被吸收。而对于CdS/CdSe量子点(吸收边690纳米),则有约54%的太阳能不能被利用。因此,仅依靠带边吸收的光伏效应难以实现全光谱量子点敏化太阳能电池。潜在的光物理效应(例如热载流子注入、多激子产生、贵金属表面等离激元共振等)也已被提出,以期进一步提高光电流。但这些过程往往需要依赖较高能量的光子,才能得到较明显的增强效应。基于低能光子利用的全光谱量子点敏化太阳能电池依然是未解之题。

在电荷载流子的热损耗方面,光生电荷的分离和在材料界面处的转移也是影响液接电池效率的重要因素。人们已经证明了对电极-电解液界面的优化可以有效提高该类电池的效率。这一界面处的电荷转移实质是一个电催化过程,因此提高电催化活性可以提升电池性能。

北京大学化学与分子工程学院徐东升课题组设计了具有表面等离激元性质的对电极,通过捕获近红外光来增强该电极对电解液的电催化活性,提升了可见光区域的入射光子-电子转化效率,从而提高了整体电池效率。当有近红外光从器件背面入射时,电池效率相比无近红外光情况相对提高了15%。激光和白光下的电化学表征证明还原活性提高的原因可能是电极-电解液界面处的等离激元增强光热效应和界面能量转移。这一工作通过低频光子间接增强高频光子光电效应,实现了量子点敏化太阳能电池的全光谱利用,并提出了基于该途径的太阳能电池阵列设计模型。相关论文在线发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201800136)上。

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