“Cascade System”中多步电子转移过程的研究及高的光催化性能

环境污染和能源危机严重地影响着人们的生活,故而更多的科学家将目光对准了光驱动的化学反应,希望通过这种方法来有效的解决能源和环境问题。影响光催化剂催化性能的因素主要有以下几个方面:1)光能的捕获,2)光生载流子的分离,3)液/固界面的催化。较1)和3)而言,光生电子和空穴对的分离效率严重的制约着光催化材料的进一步推广。因此,寻求光生电子和空穴对高效分离的方法是今后研究的核心。目前,对于提高光催化剂效率的方法主要有晶面工程,p-n异质结和Z-Scheme等。在这,作者构建了一种新的电子转移体系-“Cascade System”,研究了多步电子转移行为对于光催化剂催化性能的影响,并利用软探针分子对各种材料微界面的电子转移速率常数进行了量化研究。

近日,天津大学化学系的卢小泉课题组通过水热法和光还原的方法,理性设计了具有多步电子转移行为的rGO/Bi2WO6/Au三元体系。该三元复合材料较二元体系和本体材料表现出高的光电催化活性,这主要归因于”Cascade System”下的多步电子转移行为有效的促进了光生载流子的分离,即在可见光的照射下,钨酸铋导带的电子会很快的转移给石墨烯再进一步转移给金纳米颗粒或直接转移给金纳米颗粒形成一个多步的电子转移路径,而多步的电子转移行为有效的抑制了光生电子和空穴对的复合。同时,该课题组又利用自行搭建的紫外-可见扫描电化学显微镜(UV-vis/SECM)平台从微界面的角度原位表征了各种材料微界面电子转移的动力学参数,发现三元复合材料(rGO/Bi2WO6/Au)较二元复合材料(Bi2WO6/Au,rGO/Bi2WO6)和本体材料(Bi2WO6)表现出较快的界面电子转移行为,且三元复合材料(rGO/Bi2WO6/Au)的界面电子转移速率常数是本体材料(Bi2WO6)的1.6倍。这项工作不仅为有效的提升光/电催化体系性能的研究提供了新的见解,而且为设计高效的光催化CO2还原的催化剂提供了思路,本工作以通讯论文形式发表在Small(DOI: 10.1002/smll.201703989)上

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