原位构建多孔还原氧化石墨烯担载的氮、碳化钼异质结用与高效的电催化析氢

多孔还原氧化石墨烯(HGr)具有良好的导电性利用电子的快速传输,同时丰富的孔可有效缩短电解液(反应物)的扩散距离,从而加速催化反应动力学。发展多孔石墨烯及其复合体的有效制备方法对于拓展其应用十分必要,但是具有一定的挑战性。目前制备多孔石墨稀的方法主要包括物理法和化学法。物理法的制备条件一般较为复杂、苛刻,而化学法则常使用一些强氧化剂(如:高锰酸钾和过氧化氢等)会导致石墨烯导电性降低及破坏结构完整性,尤其是关于多孔石墨烯基复合体的合理构建及在电催化析氢方面的研究更是鲜有报道。

来自黑龙江大学功能无机材料化学教育部重点实验室付宏刚教授(通讯作者)科研团队发现以磷钼酸(PMo12)簇为前驱体获得的钼氧化合物可作为刻蚀石墨烯的催化剂,在还原氧化石墨烯和氧化钼接触的界面区域原位刻蚀形成孔洞(Hole),而刻蚀还原氧化石墨烯分解产生的一氧化碳等还原气体可原位还原钼物种形成碳化钼。 基于异质结结构组分间协同有利于催化性能进一步提高的优势,团队在合成中额外引入氨气,实现了氮、碳化钼异质结/多孔石墨烯材料的合理构建。得益于氮、碳化钼异质结小的尺寸可提供较多的活性位点、异质结间协同作用、多孔还原氧化石墨烯良好的传质和传荷能力,复合体在酸性、碱性体系中都展示出优异的催化水分解析氢的活性和稳定性。基于密度泛函理论计算,指出位于Mo2N-Mo2C界面处的N-Mo-C是主要的催化活性中心,而多孔还原氧化石墨烯主要是作为载体在传质和传荷方面扮演重要作用。

该工作对多孔石墨烯基复合材料的设计和制备提供了新的思路,有助于开发多孔石墨烯基的功能材料。相关论文发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201704156)上。

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