角分辨光电子能谱用于探索窄带隙半导体的热电和超导性质

根据经典的热电理论,窄带隙半导体常具有优秀的热电转化性能。准一维窄带隙半导体CsBi4Te6是良好的低温热电材料,其在较低的载流子浓度下亦可表现出超导性质。目前,CsBi4Te6的研究存在许多尚未解决的问题,例如带隙大小以及价带和导带的细节,这使得解释CsBi4Te6高的热电效率和超导性存在困难。准确了解CsBi4Te6的电子结构,揭示CsBi4Te6的能带结构与热电性质的内在联系,有利于平衡电导、热导、塞贝克三个关键热电参数,对开发调控新的高效热电材料十分必要。

(左图)角分辨光电子能谱显示CsBi4Te6仅在ky方向上表现出分离的色散关系,说明其电子结构具有明显的各向异性。(右图)价带的带宽大于理论预言,说明CsBi4Te6的载流子具有明显的巡游性质。

微尺度物质科学国家实验室谢毅教授和肖翀教授课题组与国家同步辐射实验室孙哲教授合作,通过研究窄带隙半导体CsBi4Te6的电子结构,发现其载流子具有明显的巡游特征,提出了找寻高效热电材料的思路。研究者通过角分辨光电子能谱详细分析了CsBi4Te6的电子结构。在真空中长时间暴露后,材料发生自发的电子掺杂,费米能级移动到导带底部,使得价带和导带可以同时被观察。费米能级附近的价带和导带的色散呈高度各向异性,这种各向异性往往是造成材料低热导的原因。此外,导带色散呈L型,导带带宽显著大于计算结果,这种L型色散类型意味着载流子具有明显的巡游性特征,解释了CsBi4Te6轻的有效质量以及高的迁移率的来源。理论上可以通过电子或空穴掺杂达到能级共振,进一步提高此类材料的塞贝克性能参数。

精确揭示CsBi4Te6的电子结构有助于理解材料中热电和超导性能交叉的本质机理,有助于寻找更多高效的热电或超导材料,为设计和优化其性能铺平道路。相关工作在线发表在Advanced Materials上(DOI: 10.1002/adma.201704733)。

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