Small Methods: 金属间结构的二维PdPb纳米片增强氧还原电催化活性和稳定性

北京大学工学院郭少军团队在燃料电池高性能非铂氧还原(ORR)电催化剂研究方面取得重要进展。该工作首次合成了具有(100)择优取向的二维Pd3Pb纳米片,该纳米片具有金属间化合物结构。同时研究结果表明,和商业化的Pt/C和Pd/C催化剂相比,该材料在碱性介质中表现出优异的氧还原性能及抗甲醇毒化性能。DFT理论计算结果进一步表明Pb原子的存在能够降低Pd3Pb纳米片的甲醇吸附能,因而在氧还原过程中具有很好的抗甲醇毒化性能。该工作对调控具有择优取向的二维金属间化合物结构Pd3Pb纳米片作为燃料电池非铂抗甲醇毒化氧还原催化剂的设计提供了新的研究方向。研究成果以“研究通讯”的形式发表在最新一期国际权威学术期刊《Small Methods》上(doi.org/10.1002/smtd.201700331)

质子交换膜燃料电池(Proton exchange membrane fuel cells, PEMFCs)是一种新型可再生能源技术,能够为电动汽车和电子设备提供动力,为解决目前全球性的能源短缺,环境污染及气候变化等问题提供了新的替代方案。但是铂价格昂贵且储量有限,氧还原动力学性能和稳定性较差,同时存在甲醇毒化的问题。为解决上述问题,我们首次合成了具有不同晶面取向的金属间化合物结构的Pd3Pb方形纳米片(SNP)和纳米片组装体(NPA)。研究表明,Pd3Pb方形纳米片(SNP)和纳米片组装体(NPA)的氧还原性能与其晶面取向有直接关系,(100)择优取向的Pd3Pb方形纳米片(SNP)具有最好的氧还原和抗甲醇毒化性能。电化学实验表明,该催化剂的比质量活性达到了0.78 A mg1Pd,比商业Pt/C高出7.1倍,且具有极为卓越的电化学稳定性和抗甲醇毒化性能。DFT计算研究发现,Pb原子的存在能够降低Pd3Pb纳米片的甲醇吸附能(Emethanol,Pd3Pb (100) < Pd (111) < Pt (111)),因而在氧还原过程中具有很好的抗甲醇毒化性能。该工作对调控具有择优取向的二维金属间化合物结构Pd3Pb纳米片作为燃料电池非铂抗甲醇毒化氧还原催化剂的设计提供了新的研究方向,也为下一代高性能低成本非铂燃料电池电催化剂的结构设计提供了新思路。

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