从纳米颗粒到纳米片:高压诱导CH3NH3PbBr3纳米晶体再结晶长大

近期,新加坡南洋理工大学数理学院申泽骧课题组首次在实验上观察到高压下杂化钙钛矿(CH3NH3PbBr3)纳米晶粒被压碎成纳米薄片,并阐明了背后的物理机制。作为一种干净而强大的工具,高达几十兆帕的静水压力不需要改变材料的化学构成就能实现对其晶体结构和形貌进行有效的调控,从而产生新的物理现象。之前的研究证实,体相的CH3NH3PbBr3单晶样品在极端压力调节下发生一系列相变,伴随着发光性质的改变。但是对于纳米尺寸的CH3NH3PbBr3样品在高压下的物性响应行为研究,还未见报道。研究人员首次实验上观察到高压诱导CH3NH3PbBr3纳米晶的粉碎和再结晶现象。其中,纳米晶在正交晶型相变时,解理为纳米片,随后在非晶化后重结晶成纳米片。电子透射电镜结果表明,原始的CH3NH3PbBr3纳米晶尺寸为10纳米,高压处理后(11 GPa释压)形成均匀的约100纳米大,不足10纳米厚的纳米薄片。另外,获得的CH3NH3PbBr3纳米薄片表现出15倍的光致发光强度的增强,2倍缩短的载流子寿命,非常适合用于纳米激光和发光二极管器件的研究和应用。

需要指出的是,实验所观察到的现象与之前报道的高压烧结现象从机理上迥然不同。通常认为,高压可以导致金、银,CdSe / PbS等无机纳米粒子的直接烧结,其过程一般不涉及相变或粉碎行为。而这里所观察到的纳米晶粒解理则是由于高压驱动的PbBr6无机八面体倾斜和MA有机阳离子取向排列,从而导致晶粒沿解理能最小(301)晶面粉碎再结晶。虽然在实际应用中这样的高压很难实现,类似的效果可以通过其他手段取得,如化学取代,局部压力和应力。这种高压方法也可以适用于常规化学方法难以合成的其他纳米材料。相关文章在线发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201705017)上。

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