氮化碳二维插层材料从限域合成到性能强化

荧光材料在显示、照明、染料、诊疗等方面具有诸多应用。近年来,以碳点为代表的纳米荧光碳材料由于其特殊的结构和性能受到了研究者的广泛关注,但是,由于普遍存在的固态荧光猝灭的缺陷,如何获得固态条件下高量子产率、高稳定性的荧光材料,是一个十分重要的科学技术问题和挑战。

氮化碳具有独特的电子结构和能级结构,可用于光分解水、还原二氧化碳、降解污染物等领域。共轭的碳氮结构使其具有荧光特性,但是传统高温聚合法制备的氮化碳粉体材料,通常只具有小于5%的荧光量子产率;需要将经过剥层或酸处理获得超薄纳米片,才能具有可应用的荧光性能。前人的研究发现,将荧光生色团放入固体框架(如金属有机骨架、沸石、LDHs等)的纳米结构中,有助于荧光性能的提升。因此,如果在无机固体框架的限域空间内原位合成氮化碳,不仅可以得到超薄、分散的氮化碳荧光材料,而且可以实现发光性能和稳定性的提升。

近期,北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室卫敏教授、段雪院士课题组通过触发LDHs层间柠檬酸与尿素的缩聚反应,在二维限域空间内原位合成超薄氮化碳,得到了在固态条件下发射强烈荧光的粉体材料,并对其反应过程和荧光特性进行了系统研究。作为一种二维插层材料,其固态荧光量子产率达到95%,并且具有一定的上转换荧光性质。同时对外界条件变化(温度、pH值)显示了良好的惰性,并且具有优异的抗光漂白性质。研究发现,LDHs主体层板对于氮化碳的生成具有促进作用,得到具有荧光行为的共轭氮化碳结构而非无定型结构。通过实验与密度泛函计算研究发现,MgAl-LDHs的能级结构覆盖了氮化碳的能级结构,从而促进了光激电子-空穴的复合,极大提升了固态荧光量子产率;同时,刚性的LDHs二维结构有效增强了荧光的稳定性。

LDHs不仅提供了二维限域微环境促进了共轭氮化碳生成,而且其合适的电子结构进一步提升了层间氮化碳的量子产率,所得到的高效荧光材料在LED照明、上转换成像方面均显示了潜在的应用前景。这种集限域合成和性能强化为一体的材料设计思想为先进功能材料的发展提供了新思路。相关文章在线发表在Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.201704376)上。北京化工大学博士生刘闻笛为该文的第一作者。

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