固态反应制备具有垂直结构的纳米C3N4/MoS2异质结实现高效光催化分解水产氢

进入21世纪,随着人类生活水平的提高,人类对于传统能源的依赖日益增强,随之带来的能源危机和环境危机问题日益突出。政府工作者和广大科学家都在努力寻求其它绿色可再生能源来解决能源和环境问题。太阳能是一种取之不尽用之不竭的清洁能源,其每秒照射到地球上的能量相当于500万吨煤产生的能量!毋容置疑,把太阳能转换成有利于人类生活的清洁能源是解决当前能源和环境问题的重要途径。1972年,日本科学家Fujishima在《Nature》杂志报道了利用TiO2进行水的光电分解。自此,利用半导体进行太阳能吸收转化成环境友好型能源成为科学家们研究的热点方向之一,尤其是水的裂解制备氢气方向。氢能是一种理想、无污染的绿色能源,其燃烧值高且燃烧后的产物对环境不会造成任何污染,是取代传统化石能源、解决能源危机和环境污染问题的理想途径,而利用太阳能光催化或光电催化分解水制氢是最为理想和最有前景的技术之一。光催化水分解制氢涉及到两个质子的还原过程且所需能量少、反应历程相对简单(消耗两个光生电子)而成为目前研究较多的半导体光电分解水半反应。但是,截至目前光催化分解水产氢的效率依然达不到可工业化的最低要求——10%。因此,光催化产氢气依然需要具有宽光谱太阳能吸收、优异的载流子生成分离以及高效产氢速率的新型半导体体系。

陕西师范大学国家千人计划刘生忠教授、闫俊青副教授团队在C3N4基材料光催化产氢方面的研究取得重要进展。该团队选择廉价的硫脲和层状的MoO3为前驱体,通过调控固态反应参数,在氮气氛围下煅烧制备了具有相互垂直结构的纳米C3N4/MoS2复合材料。在两相交界处存在大量的具有金属性质的Mo-N键,该键处的电子能态较MoS2和C3N4低,所以光照后MoS2和C3N4两相产生的电子会迁移到结合点Mo-N键处发生产氢反应。该制备的纳米C3N4/MoS2复合材料在偏压1.0V,LED-420nm条件下,轻易达到了0.05mA/cm2的光电流密度,是纯C3N4的16倍,也超过了大多数C3N4,MoS2相关材料的光电转化数值。此项研究表明优化好的固态反应可以制备具有新型结构的纳米催化剂,同时具有垂直结构的C3N4/MoS2复合材料可以表现出优异的光电转化效率,从而为设计合成新型纳米廉价高效的电(光电)催化剂提供了策略和路线。相关论文在线发表在Small(DOI: 10.1002/smll.201703003)。

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