色散空间中的拓扑暗黑:利用随机结构材料实现完美陷光

在光学传感应用中,提高检测灵敏度是技术开发的主要目标之一。观测光信号的相位变化是提高灵敏度的有效手段。在光的传播过程中,其相位会随之发生变化。尤其是当反射光接近完全抑制时(也就是接近无反射或本文中的“暗黑”),光波的相位会发生巨大的跳变。利用这一相位跳变可以极大地提高光学传感灵敏度。虽然在经典教科书中有很多理想的系统都提到过无反射结构(例如布儒斯特角),但实际实验中,制备工艺的误差和样品表面的粗糙均会造成不可避免的散射。所以,理想的无反射条件往往很难实现。
AOM-ganqiaoqiang近年来,研究人员提出了色散空间拓扑暗黑的概念来解决这一技术难题。拓扑暗黑的实现与材料的复折射率息息相关。复折射率是材料的重要光学性质之一,它包含实部和虚部两部分。实部对应折射率,虚部对应材料吸收。利用复折射率的实部和虚部可以构建一个二维复折射率空间,如图1所示。在这一空间中,理想条件下完全无反射的“暗黑”条件所需的复折射率可以用一条线表示(图1红色实线)。这条实线可以将这个有限的二维复折射率空间分为两个区域。而材料的有效复折射率则可以用另一条线表示(图1蓝色虚线)。如果蓝色虚线的两端分别落在由红线分割形成的两个区域中,拓扑学中的Jordan定理将保证蓝色虚线和红色实线至少有一个交点,即拓扑学上保证了暗黑的实现。基于以上的拓扑分析,研究人员曾采用周期性金属结构或自组装的核壳颗粒来达成暗黑。但这两种方法的工艺难度依然较大。最近,美国纽约州立大学布法罗分校的甘巧强教授和宋昊旻博士带领的研究小组和中国合作者们(中国复旦大学的江素华教授和中国上海进出口检验检疫局的段冀渊)发现了前人所述二维复折射率空间描述的一个理论瑕疵。他们进一步考虑材料光学参数随波长改变的特性(即色散)完善了拓扑暗黑的理论描述。

AOM-ganqiaoqiang1色散的本质在于,材料的复折射率是波长的函数。而二维的复折射率空间无法包含波长的信息。因此完整的理论描述应该将波长引入为第三条轴。复折射率空间由此从二维延伸至三维色散空间。从图2可以清晰地看出,尽管两条实线的投影(虚线)在原二维复折射率空间中相交,这两条实线本身在三维色散空间中并不相交,即不能达到暗黑。这是因为,要将一个有限的三维色散空间分为两个区域,仅凭一条红色实线是不够的,需要的是一个面。此时,应将入射光的入射角考虑在内。如图3所示,对应每一个入射角,暗黑所需的复折射率都是不同的线,这些线将形成一个面。当材料的有效复折射率曲线(图3蓝色实线)与这个面在三维色散空间内相交时,暗黑就会在交点对应的入射角度和波长处实现。基于三维色散空间中的拓扑暗黑分析,宋昊旻博士的实验中采用了直接沉积的薄膜或者退火形成的随机颗粒来实现暗黑条件。相比于过去的周期性金属结构或自组装核壳颗粒,工艺难度大大降低,适合大面积制作,为实际应用扫清了技术障碍。

AOM-ganqiaoqiang2利用色散空间中拓扑暗黑所产生的巨大相位跳变,人们可以实现免标记的高灵敏度相位探测。包括疾病的早期检测和安检的痕量探测等都是很有前途的应用。此外,文中还对相位探测的适用性进行了理论分析。一方面,三维色散空间的描述清晰展示出,通过调整薄膜厚度或入射光偏振,人们可以实现多波长相位探测。此时,对于同一探测物质,不同波长均会产生相应的相位跳变,累加这些相位跳变,将进一步提高探测的灵敏度。另一方面,同时调整入射光波长和角度,则可以拓宽探测相位跳变的动态范围,从而实现连续或实时探测。

如果在反射光被完全抑制的基础上,透射光也同时被抑制,则可以实现完美陷光。这一理论模型给出了宽带吸收多层薄膜材料系统的设计方向,对光伏、光催化等薄膜太阳能应用意义重大。该工作被选为Advanced Optical Materials封面文章(DOI: 10.1002/adom.201700166)。

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