解密NH4PbI3中间相对钙钛矿形核与生长的改善作用

随着能源危机和环境污染问题的日益严峻,太阳能等绿色可再生能源近年来受到广泛关注。随着光电转换效率的不断提升和生产成本的逐渐下降,太阳能电池愈加凸显其广阔的应用前景。作为新型太阳能电池的后起之秀,有机无机杂化钙钛矿太阳能电池在短短七年内,光电转换效率从3.8%迅速增长到22.1%。作为电池最重要的组成部分,钙钛矿材料有众多优异的光电特性,如可见光内的光吸收强、激子结合能小、载流子扩散长度长和载流子迁移率高等。钙钛矿材料通常用ABX3表达,A代表一个有机阳离子(CH3NH3+;CH(NH2)2+),B代表一个中间金属(Pb+;Sn2+),X代表一个卤化物阴离子(Cl;Br;I)。通过精细的组分调控,钙钛矿材料的光电化学性质也相应发生改变。此外,通过溶液法得到高质量钙钛矿晶体有效地降低了制备成本。钙钛矿材料作为光伏器件的核心材料具有极大的应用潜力。虽然基于该材料的太阳能电池在效率上已经取得重大突破,但人们对于钙钛矿材料本身的生长机理以及薄膜形貌的形成机制研究还需要进一步加强,而基于此的研究对钙钛矿材料的深入认知以及相应的光电器件的应用具有重大意义。

对钙钛矿晶体材料的有效控制是取得高光伏性能的关键,而钙钛矿的质量主要取决于材料的形核和生长过程。在钙钛矿形核过程中,碘化铅(PbI2)的溶解度比甲基碘化铵(MAI)的溶解度低,进而导致PbI2优先析出。不同的析出时间可能导致钙钛矿薄膜的不完整覆盖和较多的缺陷。此外,在钙钛矿生长过程中,过快的生长速率导致钙钛矿薄膜形貌异常,结晶质量差。同时调控形核与生长是提高钙钛矿薄膜质量的关键。

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近期,北京科技大学材料学院张跃教授课题组利用NH4I诱导相转变过程,取得了结晶度高、无残渣的钙钛矿薄膜,获得了17.04%的光电转换效率。不同于广泛研究的中间相,在NH4PbI3中间相产生与消失的过程中,不仅弥补了MAI析出不足导致的形核缺陷,同时在无残留的基础上有效降低钙钛矿的生长速率。在NH4I诱导的相转变过程中,生成的异质形核位点与延缓的生长速率共同导致大钙钛矿晶粒、长载流子寿命、低缺陷态密度和高载流子浓度。该研究工作为有效控制钙钛矿晶体质量提供了一种新的技术路线,对钙钛矿太阳能电池的发展具有重要意义。

本工作以Inside Front Cover文章形式发表在Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.201701804)上,通讯作者为北京科技大学张跃教授,第一作者为博士生司浩楠。

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