Small Methods:非贵金属异相电催化剂应用于光电化学水裂解制氢气和氧气最新综述

smtd201700090-gra-0001-m光电化学(PEC)水裂解制备高纯度氢燃料和氧气,已被视为解决能源危机和环境污染问题的最有效手段之一。整个PEC水裂解反应涉及三个关键步骤:(I)光激发半导体产生电子空穴对;(II)光生电荷载流子分离并迁移至半导体表面;(III)积累在半导体表面的光生电荷载流子参与水的氧化还原反应。在整个PEC水裂解反应过程中,除了有效调控半导体体相内的光化学反应过程(光生电荷产生,分离和迁移至半导体表面),设计稳定且高效的电催化剂是水裂解制氢气和氧气的关键。高性能电催化剂不仅可以加速光生电荷载流子的分离和输运,而且还可以作为反应活性中心催化水裂解反应。此外,电催化剂能够作为保护层有效地抑制半导体材料光腐蚀,显著提高光电极的化学稳定性。目前,铂和铱等贵金属被认为是最有效的PEC水裂解电催化剂,但其稀缺的资源和高昂的价格阻碍了其大规模应用。因此亟需开发廉价的替代催化剂,最近地球上含量丰富的非贵金属电催化剂在PEC水裂解方面取得了重大进展,展现出极好的光电/电催化活性。

通过对近几年相关开创性工作的分析,德国德累斯顿工业大学冯新亮教授研究团队总结了非贵金属异相电催化剂在PEC水裂解制氢气和氧气领域中应用的最新研究进展,重点讨论了三类非贵金属异相电催化剂的纳米结构设计,材料合成以及对PEC氢析出反应(PEC-HER)和PEC氧析出反应(PEC-OER)的光电催化性能调控,包括(1)以过渡金属硫化物(TMDs)基复合材料,过渡金属碳化物/磷化物和N掺杂石墨烯为代表的PEC-HER电催化剂,(2)以复杂过渡金属氧化物,TMDs基复合材料和过渡金属和/或杂原子掺杂的碳材料为代表的PEC-OER电催化剂,以及(3)以NiFe层状氢氧化物和Co-Mn氧化物纳米颗粒/氮掺杂碳材料为代表的全裂解水电催化剂。除此之外,文章讨论了提高非贵金属异相电催化剂的PEC催化性能策略和组成/结构催化性能之间的构效关系。同时,文章也指出上述电极材料在可持续PEC水裂解制氢气和氧气的实际应用中存在的机遇与挑战。作者希望通过建立更有效的理论计算方法,同时结合实验研究进一步探究电催化材料的电子结构与催化性能之间的关系。采用先进的材料表征手段及原位表征技术揭示电催化剂活性中心的组成及其性质,并从分子水平上深入理解PEC-HERPEC-OER的催化机制及反应过程。通过对半导体光电极和电催化剂之间的接触界面进一步理性设计和精确调控,实现光生电荷载流子在界面处的快速分离与迁移,实现PEC催化性能的大幅度提升,有望在PEC水裂解制备氢燃料和氧气领域取得更多的突破。相关文章发表在Small MethodsDOI: 10.1002/smtd.201700090)上。

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