KOH活化富勒烯实现三维多孔碳材料中高含量吡咯氮掺杂

Sp2杂化碳结构由于具有良好的电导性、化学和机械稳定性,成为电化学能量储存材料研究领域的热点方向。为提高碳电极材料的储能性能,对sp2碳材料的可控制备应满足下述特征:(1)具有一定孔隙率的三维网络结构,以保证离子的快速传输;(2)sp2杂化碳基元之间通过共价连接,以保证材料具有高的电子电导和化学稳定性;(3)具有可调控的掺杂原子形式等缺陷,以得到更多的活性位点。其中掺氮多孔碳材料兼具上述特点,作为电化学储能如锂离子电池和超级电容器的电极材料得到了广泛的研究。

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基于此需求,中国科学技术大学朱彦武教授课题组利用富勒烯作为前驱体开发设计了一种掺氮多孔碳:在氨气气氛中进行KOH活化将C60分子转化成三维多孔碳,同时实现吡啶氮和吡咯氮掺杂。活化和氮掺杂使得三维碳具有高的缺陷和介孔含量。通过控制活化过程,对其中氮掺杂含量进行优化,得到的材料作为锂离子电池的负极材料在100 mA/g测试电流下其可逆容量达到1900 mA h/g,同时具有优异的倍率性能(电流为2 A/g时容量为800 mA h/g,电流为5 A/g时容量为600 mA h/g)和循环稳定性(2 A/g的电流下循环800圈后容量为600 mA h/g, 5 A/g的电流下循环2000圈后容量为300 mA h/g)。同时这一材料作为超级电容器的电极材料也展示了较好的储能性能。

朱彦武教授团队前期曾通过KOH活化微波剥离的氧化石墨烯,制备出三维多孔碳,展示了优异的超级电容器性能。此外,团队还利用化学氧化和活化的方法“打开”富勒烯笼子,得到碳量子点材料。本工作通过调整活化过程,使打破的富勒烯碎片进行重构共价连接成为三维多孔碳。可能得益于富勒烯本身具有的五元环结构,使得最后制备出的掺氮多孔碳中具有更高的吡咯氮含量。计算结果表明,曲率碳结构和吡咯氮掺杂可大大增加对锂的吸附能力,侧面印证了本研究中碳材料的优异储锂性能。该研究提供了一种活化方法制备的新型三维碳材料,可能在其他储能、催化等方面得到进一步应用。相关研究成果发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201603414)上。

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