石墨烯构筑的具有均匀亚纳米级“热点”的超灵敏SERS基底用于汞离子检测

SMll-xiaoxiangheng1重金属对水、空气、土壤以及食物的污染引发了一系列人类健康问题,在重金属当中汞离子(Hg2+)被认为是最常见的一种有毒污染物。经证实,微生物可以直接从水或土壤中吸收Hg2+,并将Hg2+转换为甲基汞,然后通过食物链和饮用水在人体富集,从而导致脑损伤,肾功能衰竭,DNA损伤以及免疫系统稳态的破坏。Hg2+造成的环境污染已成为一个全球性的问题。因此,开发出一种高效灵敏的检测Hg2+的方法显得十分重要。与传统的检测Hg2+的方法如原子荧光检测法、比色法相比,表面增强拉曼散射(SERS)因为其高灵敏性,荧光猝灭性,非入侵性,高分辨率,以及对化学结构的指纹识别等优点,已受到多个行业的普遍认可。所以,获得高选择性和灵敏性的SERS基底用于Hg2+的检测受到人们的广泛关注。

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最近,武汉大学肖湘衡教授、邓红兵教授和汪付兵教授一起通过石墨烯嵌入层精确控制顶层金颗粒和底层金三角阵列之间的距离,从而获得具有大面积均匀亚纳米级“热点”的三明治结构SERS基底,用于对Hg2+污染的水和沙土的微量检测。由于Hg2+可以被胸腺嘧啶(Thymine)选择性地绑定并形成稳定的Thymine – Hg2+– Thymine键,从而通过Thymine – Hg2+– Thymine键可以把Raman探针分子标记的DNA2和巯基修饰的DNA1连接在一起,并通过巯基与SERS基底成SH-Au键,最终检测到DNA2上面的Raman探针分子的信号而判断是否含有Hg2+。通过对被Hg2+污染的水和沙土进行检测,当水(沙土)中的Hg2+离子浓度低至10-9 M(10-7 M)时,仍然能够清晰的分辨出探针分子的信号,证实了该基底对 Hg2+的检测表现出优越的性能。为测试该基底对Hg2+的选择性检测,还对Co2+, Cu2+, Zn2+, K+, Na+ 和 Fe3+进行了检测,可以发现上述的金属离子即使浓度很高也没有明显的拉曼信号,证实了该基底对Hg2+的检测不受其他金属离子的干扰。

该研究工作为SERS基底在检测重金属离子和环境污染物问题等方面提供了一种重要的思路和方法。

相关工作以封面文章的形式发表在Small (DOI: 10.1002/smll.201603347)上。

 

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