微米级半导体颗粒构建高效光电化学水分解电极

利用光电化学水分解电池能够将总量巨大、分布广泛的太阳能转化为清洁可储存的氢气,是一种潜在的解决目前能源短缺与环境污染问题的途径。目前对于光电化学水分解电极的研究集中在电极纳米化手段。这主要是因为借助于纳米化的电极结构,少数载流子的传输距离大大缩短,电极的活性面积显著增大,与此同时用于分离光生载流子的空间电荷层的相对体积比例也会明显提高。电极纳米化已经带来光电化学水分解领域的诸多成功,成为目前水分解领域内研究人员的首选研究策略。与此同时,在薄膜太阳电池领域,如钙钛矿太阳电池,铜铟镓硒及铜锌锡硫太阳电池,形成连续平整的微米级晶粒被证明能大幅提高它们的光电转换效率。这主要是由于微米级半导体晶粒结晶性好,体相缺陷少以及晶界密度低,这些优点能延长光生载流子的寿命进而显著降低其体相复合概率。

基于太阳电池与光电化学水分解电池的相似性,利用微米级半导体颗粒组装的水分解电极从理论上也能实现优异的光电化学水分解性能。然而实际研究中显示微米级半导体颗粒组装的光电极通常性能较差,远低于理论预期。这可能是源于适用于微米级半导体颗粒的高效组装方法的缺失。

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针对上述研究难点,新加坡南洋理工大学黄一中课题组及其合作者开发了一种利用微米级半导体颗粒构建高性能光电化学水分解电极的制备工艺。该制备工艺包含滴落涂布法成膜以及利用颈连后处理增加薄膜颗粒间的电连接两步。借助于该工艺的开发,固相法制备的平均粒径尺寸为4微米的Mo掺杂BiVO4(电催化剂修饰),以及粒径大小为100纳米至10微米尺寸范围的商品WO3均实现了大于1 mA/cm2的水分解电流密度。平均粒径尺寸为10微米的商品CdSe更是达到了5 mA/cm2的电流密度。与此同时,研究发现,颈连后处理过程中所采用的颈连试剂对电极形貌乃至性能有至关重要的影响。

相比于目前的颗粒制膜法如电泳沉积法,颗粒转移法以及刮涂法,该研究提出的针对微米级半导体颗粒的制备工艺更具优势。首先,由于微米级颗粒通常质量较大,不能形成稳定的悬浮液,电泳沉积法并不适用于微米级颗粒成膜。其次,颗粒转移法依赖于磁控溅射产生的金属薄膜固定目标颗粒,过程繁杂并且水分解过程中强的氧化还原与腐蚀性环境也排除了金属作为导电衬底的可能性。第三,刮涂法的实施需借助于高分子量有机物形成粘性浆料,最终有机物的去除需在高温氧气环境中进行,这对于非氧化物半导体有致命的损伤。而现工艺并不要求形成稳定的颗粒悬浮液,利用耐腐蚀与氧化还原环境的氟掺杂氧化锡导电玻璃作为基底,制备过程也无需任何高分子量的有机物。因此,这种制备工艺不仅简单,快捷,相比于目前其它的颗粒制膜法也具备明显优势。这一研究为后续大量的微米级半导体颗粒提供了一种通用可靠的成膜方法,也为高性能光电化学水分解电极的构建提供新的思路。

相关的文章发表在Advanced Materials Technologies(DOI: 10.1002/admt.201600119)上。

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