利用石墨烯提升多孔碳材料的电催化性能

燃料电池是一种能够将燃料的化学能不经过燃烧过程而直接转变成电能的装置,具有能量密度高、清洁、高效等特点,被认为是未来电动汽车的潜在动力解决方案。燃料电池中阴极的氧还原反应(ORR)是一个涉及多电子、多步基元反应的动力学迟缓过程,构成了电池总反应中的速率控制步骤并在很大程度上决定了燃料电池的效率。当前,为满足实际应用中的功率要求,需用大量铂等贵金属作为高效的催化剂促进ORR的进行。但铂等贵金属催化剂易被毒化而失活,同时铂资源短缺且价格昂贵,这些问题已成为制约燃料电池技术发展的主要瓶颈。因此,创制性价比高的ORR催化剂对于解决当前燃料电池的大规模应用难题具有重大的意义。

近年迅速发展起来的廉价碳催化剂因结构、属性可调且可实现较高的ORR性能而备受人们的青睐。在这类催化材料中,氮掺杂的碳材料的ORR催化性能表现尤为突出。碳催化剂的电化学性能受其比表面积及石墨化程度影响较大。在实际应用中,非晶态或者石墨化程度低的碳材料在催化ORR的同时可被逐渐腐蚀而影响催化剂的活性及稳定性。因此,提高石墨化程度、增大比表面积是提升碳催化材料活性的有效途径。

在诸多碳材料中,石墨烯因其具有优异的导电性、巨大的比表面积、良好的热和化学稳定性等突出的优点而成为碳基氧还原电催化剂的理想选择。但是,石墨烯也易因片层间较强的π-π相互作用而团聚,从而导致石墨烯材料的比表面积急剧降低,无法充分发挥石墨烯应有的性能。

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近期,华南理工大学黎立桂、陈少伟研究团队以其此前所开发的热移除纳米模板法为基础,通过在石墨烯片层间引入介孔结构的氮掺杂多孔碳层而制备出“三明治”结构的石墨烯负载多孔碳复合材料,不但有效地防止了石墨烯团聚,而且同时解决了多孔碳石墨化程度低而引起的催化剂不稳定、导电性能差的问题。测试表明:该介孔结构的复合材料具有较大的比表面积,在0.1 M KOH溶液中其极化曲线的起始电位为+0.99 V(vs RHE), 在+0.70V处的动力学电流高达39.3 mA/cm2。这些值均优于同等测试条件下的商用Pt/C催化剂。更为重要的是:与单纯多孔碳电催化剂相比,石墨烯的引入显著提高了多孔碳电催化剂的稳定性。

上述复合材料不仅为未来更高效、长寿命碳基氧还原电催化剂的设计、制备提供了新思路,而且也为锂硫电池、超级电容器等其他电化学能量存储与转换器件用高性能多孔碳基材料的制备提供了参考。相关论文发表在Small(DOI: 10.1002/smll.201503542)上,第一作者为华南理工大学学生牛文翰。

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