单个纳米粒子上的蛋白分子选择性定位及追踪

as作为一个新兴的研究领域,等离子激元分子学旨在研究金属纳米颗粒与有机分子之间的相互作用。入射光与金属纳米结构相互作用引起的表面等离子体共振,可在纳米颗粒表面形成局域电场增强,实现光学信号的放大与调制,进而为光子-有机分子之间的相互作用提供一个坚实的研究平台。然而,如何实现有机分子在亚纳米颗粒尺度下的精确定位和定量控制是该领域的主要瓶颈之一。

近来,美国德克萨斯大学奥斯汀分校的郑跃兵教授(http://zheng.engr.utexas.edu)及其带领的研究团队,与同校的Jason Shear教授和Andrew K Dunn教授以及西班牙CIC biomaGUNE研究所的Luiz M Liz-Marzán教授合作,将等离激元辅助多光子光刻技术(MPPL)应用于等离子激元分子学的研究中,成功实现了牛血清白蛋白分子(BSA)在单个金纳米三角形顶角的精确定位和定量控制

作为一种具有纳米级精度的制备技术,MPPL利用等离子激元在金属纳米结构表面的局域增强电场来实现多光子聚合,将有机分子包覆于金属纳米结构表面的电场“热点”区域,从而实现亚纳米颗粒尺度下的精确定位。在此工作中,该研究团队通过调控入射光的偏振方向,实现了在单个金纳米三角形的一个、两个或三个顶角处的局域电场增强,并通过MPPL技术将BSA生物分子选择性地包覆于纳米三角形的顶角区域。同时,通过调控金属纳米颗粒表面的电场强度,该研究还实现了包覆有机分子在金颗粒纳米尖端的定量控制。有机分子的包覆改变了金纳米三角形顶角处的折射率,折射率的改变可引起金属纳米颗粒表面等离子体共振峰位的迁移。因此,该研究团队通过测试单个金纳米三角形的暗场散射光谱,实现了对生物分子包覆过程的实时监测:随着包覆物的体积增大,暗场散射光谱不断发生红移,所观测到的红移量与包覆物的数量及体积的关系与理论预测相符。同时,该研究团队还利用时间分辨荧光光谱进一步揭示了金纳米三角形与包覆分子之间的相互作用的内在机制。相对于一般的BSA分子,包覆于金纳米三角形上BSA分子所测得的荧光寿命更短,其起源于BSA分子与金纳米三角形之间的共振能量转移。该研究成果可应用于细胞基质中分子在纳米尺度的相互作用研究,也可应用于药物的可控性释放。并且,通过合理选择包覆物质,该成果还可广泛应用于单分子探测技术的探索与单纳米颗粒光源的研发。

相关成果已在线发表在Advanced Science上。该研究由Beckman青年研究基金和德州大学奥斯汀分校启动基金资助。

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