[email protected]化催化剂

Untitled醇类选择性氧化制取对应的醛类物质是一类重要的有机合成反应,在制药、香料等工业中占有重要的地位。近年来,研究者们开发了以光能活化的分子氧为氧化剂,在非均相催化剂上进行选择性催化氧化的方法。该方法具有条件温和(常温常压)、过程环保、能源节约等优点,正受到越来越多的关注。在光催化体系中,二氧化钛由于具有无毒无害、活性较高、稳定性好等优点,是一种最常使用的光催化剂。但是,由于其禁带宽度较大,只能对占太阳光总能量不足5%的紫外光有响应。因此,将其光响应范围拓展至可见光区乃至近红外区,具有十分重要的意义。

天津大学化工学院的巩金龙教授及其团队通过对催化剂的理性设计与可控合成,[email protected]见光光氧化催化剂,具有良好的可见光催化活性,并通过形貌调控实现了吸收光波长的连续可调。相关结果发表在Small上。

 具体来说,该催化剂是由一个椭球形的二氧化钛空心球壳和一个金纳米棒核所组成。与传统的光催化剂相比,该结构具有明显的优势。首先,由于介孔空心壳层具有内外两个表面,具有很大的比表面积,可以提供更多的反应位点。其次,金纳米棒在可见光区具有两个吸收峰,能够吸收利用更多的可见光能量,大大提高了反应活性。第三,可以通过改变金纳米棒的长径比,调节催化剂吸收峰的位置,有利于研究不同波长入射光对反应的影响;同时,吸收峰可调至近红外区,实现对近红外光的有效利用。最后,由于外壳并非完全包覆在内核上,金棒的部分表面得以暴露,而金棒表面正是底物吸附、反应的位点,这一结构可以大大增强底物的反应速率,提高光催化剂的活性。该研究团队探究了不同长径比的金纳米棒的反应活性,发现适中长径比的催化剂可以取得最优的活性;当长径比过大或过小时,反应活性都会降低。同时,该团队还探究了二氧化钛壳层厚度对催化活性的影响,仍发现适中的厚度可以取得最佳效果。以这些活性数据为基础,团队提出了该核壳结构催化醇类氧化反应的机理,并通过实验初步验证了该机理。这一发现为设计高效的可见光光催化剂提供了理论依据,具有重要的意义。

 

 

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