高容量富锂正极材料倍率性能与材料结构相关性的基础研究

应用高时间分辨率的同步辐射X光吸收光谱技术研究富锂层状材料中与元素相关的脱锂动力学

高容量正极材料是当前第三代高能量密度锂离子电池研究的热点。其中由岩盐结构单元Li2MnO3与六方层状结构单元LiMO2(M=Ni, Co, Mn)形成的富锂相固溶体或纳米复合结构(xLi2MnO3-(1-x)LiMO2)的正极材料倍受关注。该类材料的可逆储锂容量是第一代锂离子电池正极材料LiCoO2的两倍,达到250-300 mAh/g。但是该材料脱嵌锂倍率性能较差,是限制其实际应用的重要瓶颈之一。然而由于此富锂材料的结构复杂性,对其初始结构、结构单元的演化与电荷转移机理以及与材料性能的关系还缺乏准确的认识和确凿的实验证据。

针对这一现象,美国布鲁克海文国家实验室(Brookhaven National Laboratory)禹习谦、杨晓青博士进行了深入而细致的研究。他们与中国科学院物理研究所李泓、谷林研究员课题组进行了合作研究。 物理所的科研人员采用球差校正透射电镜技术给出了富锂相材料中Li2MnO3与LiMO2结构单元清晰的原子图像及其空间分布规律。布鲁克海文的科研人员利用先进的高时间分辨率的同步辐射X射线吸收光谱技术(Time-resolved X-ray absorption spectroscopy),通过比较Ni、Co、Mn元素在富锂相材料中的电荷转移与局部结构演化,首次通过实验揭示了影响纳米复合结构富锂相正极材料充放电过程脱嵌锂速率的瓶颈是Li2MnO3结构单元。上述基础研究结果对于理解高容量富锂相正极材料的本征局限性以及如何进一步优化和设计相应材料提供了重要指导。同时,也为推广这种先进的高时间分辨率X射线吸收光谱技术在能源材料反应动力学与材料结构关系的相关研究方面开辟了新路。

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