DNA为“纳米门”的光控可逆释放系统

在纳米材料应用于控制释放的研究中,介孔二氧化硅材料因其稳定的结构、大的装载量、易于表面功能化修饰、良好的生物相容性等特点受到广泛关注。迄今为止,基于介孔二氧化硅纳米颗粒,发展了一系列刺激响应控制释放系统。其中,刺激响应“纳米门”是通过各种纳米颗粒、有机分子和超分子组装体来实现的。然而,这些门控系统在可逆性和生物相容性方面还存在一些缺陷。

寡核苷酸因其具有良好的生物相容性、构型的多样性和稳定的物理化学性质等,是构建“纳米门”的理想材料。目前,以DNA作为“纳米门”的介孔二氧化硅控制释放系统相继被报道。这些系统通过引入各种刺激物(如:互补链,酸/碱,酶和目标分子等)来改变DNA“纳米门”的构型,从而达到控制释放的目的。

在此基础上,湖南大学王柯敏教授课题组选择羟基孔雀石绿(MGCB)作为光激发氢氧根离子发射器, i-motif DNA(富含胞嘧啶的四链DNA)作为pH响应的“纳米门”,结合介孔二氧化硅纳米颗粒理性地设计了一种新型的光响应控制释放系统。首先,将MGCB固定在介孔二氧化硅纳米颗粒通道内壁上,然后将i-motif DNA共价交联在介孔二氧化硅表面。联吡啶钌作为模式客体分子被装载进介孔通道内。当溶液pH为5.0时,i-motif DNA能有效地封堵介孔,限制客体分子的释放。在紫外光照射条件下,固定在介孔内壁上的MGCB能解离出氢氧根离子,导致溶液pH值的升高。该pH值的变化使得i-motif DNA去折叠成单链DNA结构,从而导致介孔的打开和客体分子的释放。而在黑暗的条件下,通过再结合溶液中的氢氧根离子,MGCB分子能再生。随后,溶液的pH返回到原始值,单链DNA则再次折叠成i-motif DNA结构,关闭介孔,完成一个循环。因此,通过交替地打开和关闭光源,DNA构型的变化和介孔的打开和关闭能被反复操作。

该方法利用光控pH变化的分子来调节pH敏感DNA的构型变化,简便易行,并且不需要复杂的合成技术,为纳米可控释放技术在实际中的应用奠定了基础。该成果发表在最新一期的 Advanced Functional Materials 期刊上。

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